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0431-81702023
光学工程
单层柱状结构薄膜体散射的理论研究

摘要 电子束蒸发的单层光学薄膜具有明显的柱状结构,薄膜内部折射率的变化较大,由此引起的体散射现象也较明显。基于一阶电磁微扰理论,建立了单层光学薄膜的体散射理论模型,分析了膜层厚度、入射光偏振态、柱状结构因子、非均质性对体散射的影响。研究了纯柱状结构下,电子束蒸发的单层二氧化铪(HfO2)薄膜体散射的角分布散射值(ARS)随着膜层厚度的变化规律,结果表明纯柱状结构 HfO2薄膜体散射的 ARS 量级与表面散射完全非相关模型的 ARS 值相近,并且在特定的膜厚范围内,体散射的 ARS 值随着膜厚的增大而增大。对于非均质性薄膜,当非均质性一定时,体散射的 ARS 值随着膜厚的增大而增大;当膜层厚度一定时,体散射的 ARS 值随着非均质性绝对值的增大而减小。

关键词 薄膜; 体散射; 一阶微扰理论; 柱状结构因子; 非均质性 

1 引 言

       光学薄膜的散射现象已经引起了广泛的研究,主要原因是散射引起的损耗会影响光学薄膜的性能,其次是通过光散射研究可以非接触、非破坏性地分析薄膜的微结构信息[1] 。薄膜散射可分为体散射和表面散射。表面散射主要来自薄膜界面的微观粗糙结构,而体散射主要起源于薄膜内部折射率的非均匀性[2] 。一般来说,高质量光学薄膜的体散射值相对于表面散射值较小,因此光散射研究主要考虑表面散射[3] 。目前表面散射的理论模型已经很完善,理论计算值与实验结果也符合得较好[4] 。

      而对薄膜体散射的研究,理论和实验方面都有很多不足之处。蒸发薄膜具有柱状结构,其孔隙和柱体的折射率差异很大,体散射现象较明显。1984 年,Elson[5] 采用一阶电磁微扰理论分别计算单界面的体散射和表面散射,并通过互相关系数将二者结合起来。1992 年,德国的 Kassam 等[6] 在 Elson 的基础上推导计算了单层膜的体散射,通过计算得到的散射值分析薄膜的微结构信息。1996 年,法国的 Maure 等[7] 也基于一阶电磁微扰理论,用散射光偏振率的方法分离低水平散射的表面散射和体散射。这个方法对于角分布散射值(ARS) 值大于 10-5 的情形是有效的,但是用在更低水平的散射时,结果出现了异常,这时应考虑局部缺陷对散射结果的影响。2008 年,Arnaud 等[8] 应用严格的电磁理论,通过散射场的椭圆偏振测量技术,区分出任意散射水平的表面散射和体散射。

      二氧化铪(HfO2)是激光系统光学器件中最常用的高折射率薄膜材料之一,具有紫外(UV)到红外(IR)波段较宽的透明区域(0.22~12 μm),同时还有很好的热稳定性、化学稳定性、较好的光学与机械性能和较高的激光损伤阈值[9] 。电子束蒸发的单层 HfO2薄膜,柱状结构明显,薄膜内部折射率非均质性较大,可能产生较大的散射[10- 11] 。本文在 Elson、Kassam 等人的研究基础上,将一阶电磁微扰理论应用到柱状结构显著的单层 HfO2薄膜的体散射理论模型中,具体分析了膜层厚度、非均质性、柱状结构因子以及入射光偏振态对体散射的影响。

2 单层光学薄膜体散射理论

       如图 1 所示,在介质 3 基板上采用电子束蒸发的方法镀上膜层厚度为 d 的介质 1 薄膜,最上方介质 2 为空气,以膜层与空气的界面为 z轴零点,沿基底竖直向上的方向为 z轴正方向。介质 1 的介电常数表达式为

 

g(k) = 1 L2 ∫d2 ρd2 τ Δε( ρ + τ)Δε( ρ) exp(ik?τ) = ∫d2 τG(τ)exp(ik?τ) . (4)

假设  ,τc 为薄膜不同柱状结构的平均直径[6] 。由(4)式可知

 

3 单层 HfO2薄膜体散射的数值计算

         对于单层 HfO2薄膜,以折射率为 1.52 的 K9 为基板,膜层上方的介质 2 是折射率为 1 的空气。HfO2薄膜的 厚 度 为 d,令 m = 2 ε1 d/λ 取 整 数 ,在 以 下 计 算 中 用 简 化 参 数 m 值 来 表 示 膜 层 的 厚 度 。 因 为 ζ2 = (εvoid - ε1) 2 p(1 - p) ,其中 εvoid 表示柱状结构间空隙的介电常数,p 为薄膜的聚集密度,若单层 HfO2薄膜的平均介电常数 ε1 =4.0,εvoid = 1.77 ,HfO2薄膜的聚集密度 p=0.95,可得出ζ=0.49[2,6,9] 。

       研究纯柱状结构下、垂直入射时不同的膜层厚度对体散射的影响,假设薄膜的平均柱状结构直径 τc = 60 nm[6] 。如图 3 所示,TE、TM 分别表示入射光的偏振态,在特定的膜厚变化范围内,体散射的 ARS 值随着膜层厚度的增加而增大,并且入射波的偏振态对体散射分布形状影响很小。

       图 3 中的参数ζ较大,计算得到 ARS 值的最大量级能达到 10-3 。图 4 为单层 HfO2薄膜的完全相关、完全非相关模型的表面散射情况,其中薄膜厚度 m=1,基板 K9 的粗糙度为 1 nm,入射光垂直入射。对比图 3、4 可知,m=1 时体散射值与表面散射的完全非相关模型的值接近,所以对于电子束蒸发的单层 HfO2薄膜,必须考虑体散射。

 

       对于电子束蒸发的单层 HfO2薄膜,当沉积温度不够高、氧分压较大时,沉积分子不易结晶,HfO2薄膜通常呈正非均质性。当 HfO2薄膜结晶时,晶粒越大,则 HfO2薄膜的负非均质性就越大。当单层 HfO2薄膜的非均质性  时[12] ,有

 

       研究 Δn n = -2.25% 、平均柱状结构直径τc=60 nm、垂直入射时不同的膜层厚度对体散射的影响,图 6 所示为入射光为 TE、TM 波时的 ARS 情况。对比图 3、6 可知,对于相同的膜层厚度和偏振态,纯柱状结构薄膜对应的体散射值较小。

       由图 6 可知,当非均质性一定,单层 HfO2薄膜体散射的 ARS 值在一定的膜厚范围内随着膜层厚度的增大而增大,入射光的偏振态对体散射值影响也很小。

 

        该现象可以用有效柱状结构参数 A 与 ARS 的关系解释,当散射角较小时[6] ,近似得出

 

根据(9)式可知,在散射角度较小、膜层厚度特定时,随着的增大,ARS 值有逐渐减小的趋势,如图 9 所示,其中 m=1,τc=60 nm,ζ=0.49,纵坐标轴取以 10 为底的对数形式。

4 结 论

       基于一阶电磁微扰理论,推导出单层柱状结构薄膜体散射的理论模型。计算了纯柱状结构下单层 HfO2 薄膜的体散射,在特定的膜层厚度范围内,ARS 值随着膜层厚度的增大而增大,其体散射的 ARS 值与完全非相关模型的表面散射值相近。对于非均质性单层 HfO2薄膜,在特定膜厚范围内,ARS 值随着膜层厚度的增大而增大;膜层厚度一定时,体散射的 ARS 值随着非均质性绝对值的增大而减小。

 


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