摘要 为了研究光学薄膜界面的互相关特性及光散射特性，介绍了光学薄膜的散射理论和模型。依据光学薄膜矢量散射的表达式，借助于总背向散射理论分析了光学薄膜界面互相关特性对光散射的影响，并用实验验证和分析了 ＴｉＯ２ 单层薄膜膜层厚度，Ｋ９玻璃基底粗糙度以及离子束辅助沉积（ＩＢＡＤ）工艺等因素对光学薄膜界面互相关特性的影响。结果表明，根据矢量光散射理论计算的光学薄膜界面互相关特性和光散射的关系与实验测量结果一致。随着基底粗糙度、薄膜光学厚度的增加，薄膜界面的互相关特性会变差，采用离子束辅助沉积的 ＴｉＯ２ 单层薄膜的膜层界面互相关性明显好于不用离子束辅助沉积的薄膜。
关键词 薄膜；互相关特性；光散射；表面粗糙度
１ 引 言
光学薄膜中的散射损耗是影响薄膜性能的重要因素之一，在短波光学特别是软 Ｘ 射线光学领域，多层膜反射镜的反射率与镜面的均方根（ＲＭＳ）粗糙度有着密切的关系，随着表面均方根粗糙度的增大，镜面反射率将急剧下降［１，２］；在高能激光器装置中，由于极小的光散射引起的光损耗使光学薄膜的抗激光损伤阈值大大降低［３］；在高精度激光陀螺系统中，激光的背向散射会使散射光在激光陀螺谐振腔内产生背向散射谐振从而影响激光陀螺的正常工作。而表面粗糙度是引起散射的主要原因［４～６］。在密集波分复用系统中，平面反射镜的粗糙度决定了其反射率，从而决定了单根光纤所能达到的最大容量。因此测量光学零件和光学薄膜的表面散射对获取表面微观几何形状的信息，评价光学表面的微观质量以及提高光学薄膜的质量，改进薄膜沉积工艺等方面具有重要的现实意义。总体上说，光学薄膜的散射可分为表面散射和体散射两种［７］。大量的研究发现，在大多数光学系统中表面散射的影响是主要的［８］。特别是在可见和紫外光区，高质量光学薄膜的散射主要是由于膜层界面的粗糙度引起的，而光学薄膜的界面粗糙度主要有基底或下层膜的影响而产生的非固有粗糙度，以及膜层生长过程中产生的固有粗糙度两种。
在光学薄膜的制备过程中，由于基底表面会有不规则的缺陷，膜层厚度的随机起伏随工艺条件的不同而变化，因此膜层界面的互相关特性也就有各种不同的形式。Ｒｏｃｈｅ等［９］用积分球测量了玻璃基底上的单层ＺｎＳ薄膜的积分散射损耗，在与标量理论的计算结果比较后，认为 ＺｎＳ薄膜的上下界面是完全相关的。战元龄等［１０］通过光学薄膜的矢量散射模型研究了单层薄膜界面粗糙度的互相关特性，及不规则缺陷的空间频率对互相关特性的影响。本文通过对矢量散射模型的积分，利用光学薄膜的总背向散射研究了单层 ＴｉＯ２ 薄膜界面粗糙度的相关特性对光 学 薄 膜 散 射 的 影 响，并 具 体 研 究 了 单 层ＴｉＯ２ 薄膜厚度、基底表面粗糙度以及离子束辅助沉积（ＩＢＡＤ）工艺等因素对薄膜界面粗糙度互相关特性的影响。
２ 矢量散射理论
基于一阶微扰理论的矢量光散射，在表面均方根粗糙度远小于入射波长时，即σλ时，根据有关微粗糙面的角分布散射可定义［１１］
式中ｄP／ｄΩ 表示散射方向（θ，Φ）上单位立体角ｄΩ ＝ｓｉｎθｄθｄΦ内的微分散射功率，其中θ和Φ 分别为散射光的极化角和方位角；犉 是与理想光学光滑表面的折射率及入射和探测有关的光学因子；g（k－k０）为粗糙表面的功率谱密度函数，k和k０ 分别为入射光和散射光的波矢量，其中k＝ （２π／λ）ｓｉｎθ，k０ ＝（２π／λ）ｓｉｎθ０，θ０ 为入射角。功率谱密度函数是自协方差函数G（τ）＝ 〈h（r）h（r＋τ）〉的傅里叶变换，h（r）为表面粗糙度轮廓的高度函数，τ为滞后长度，r为x-y平面内的位置矢量。如果表面为各向同性表面，且入射光垂直入射，则有g（k－k０）=g(k)。
N 层 光 学 薄 膜 矢 量 散 射 理 论 的 表 达 式 可 写成［１２］
式中Fi 表示多层膜中第i个界面的光学因子，Fj 表示第j个界面光学因子Fj 的共轭复数。光学因子是与入射光、散射光以及多层膜的折射率和厚度有关的因子。g为功率谱密度函数，它是函数Gij（τ）＝〈hi（r）hi（r＋τ）〉的汉克尔变换，其中，hi表示第i个界面的粗糙度高度。如果i＝j，则Gij 表示为自协方差函数，否则为互相关函数，它表示两个界面粗糙度之间的相互关系。为了区分不同界面粗糙度互相关特性对散射的影响，Ａｍｒａ［１３］将（２）式改写为
式中第一项代表几个散射强度的简单叠加，第二项表示散射波场的相干叠加。如果令Gij ＝０，即gij＝０，则（２）式可简化为完全非相关模型。如果多层膜中各个界面的粗糙度完全相同，即Gii＝Gij ＝G，从而有gu＝gij ＝g，则多层膜界面完全相关模型的散射表达式可写为
为了直接引入散射损耗，并便于和角分布散射联系起来，引入总背向散射s，其定义为总的背向散射功率除以入射功率，即
R为表面总反射率。对于各向同性表面，可以得到
３ 实 验
基底为 Ｋ９玻璃，折射率狀ｓ ＝１．５２，使用配备了西安工业大学自行研制的宽束冷阴极离子源的国营南光机械厂生产的 ＺＺＳ７００１／Ｇ 箱式光学镀膜机，ＴｉＯ２ 薄膜的制备采用电子枪热蒸发的方式沉积。ＴｉＯ２ 薄膜表面粗糙和基底表面粗糙度的测量用的是英国泰勒霍普森有限公司生产的 ＴａｌｙｓｕｒｆＣＣＩ白光干涉表面轮廓仪，散射的测量用的是日本产的带有积分球的ｕ３５０１分光光度计，总背向散射值均为波长为６３３ｎｍ处的散射值。
４ 实验结果及分析
为了研究光学薄膜粗糙面的散射，不仅要考虑每个界面的粗糙度还要考虑这些界面粗糙度之间的互相关特性。因为互相关特性对于光学薄膜的散射有着非常重要的影响，通过互相关特性的研究可以进一步降低光学薄膜的散射损耗并能有效地分析光学薄膜的表面形貌。
只考虑完全相关界面和完全非相关界面两种情况。这两种情况下光学薄膜总的背向散射可分别通过对（４）式的完全相关模型和（３）式的第一项的完全非相关模型积分得到。图１所示为理论计算的 Ｋ９玻璃基底上单层 ＴｉＯ２ 薄膜在完全相关模型和完全非相关模型下的总背向散射犛与基底的总背向散射犛０ 的比率和薄膜厚度之间的关系。其中 Ｋ９玻璃的折射率狀ｓ ＝１．５２，ＴｉＯ２ 薄膜的折射率狀ｆ ＝２．１５，计算用的波长为６３３ｎｍ并假定界面为高斯互相关函数，其相关长度为５００ｎｍ。从图中可以看出，无论是在完全相关模型还是在完全非相关模型下，总的背向散射都随着薄膜的厚度呈现出周期性的变化，并且极值出现在整数犿 ＝４狀犱／λ处。不同的是，在完全相关模型下总背向散射的极大值出现在 犿 为奇数时，极小值出现在 犿 为偶数时。因此对于高折射率薄膜而言，散射的变化与反射率的变化是完全同步的；非相关模型则恰好相反。这种高折射率单层膜界面互相关特性对散射的影响是非常具有代表性的，而且不同的表面粗糙度参数模拟和分析结果表明，单层膜的总背向散射随膜层厚度的这种周期性变化趋势是不受表面粗糙度具体参数的影响。此外，理论研究还发现，当薄膜厚度一定时单层膜总的背向散射随波长的变化也呈现出相同的变化趋势。
图２为在基底表面均方根粗糙度约为２．８２的一组基底上沉积的中心波长为６３３ｎｍ，光学厚度分别为nd ＝mλ／４（m ＝１，２，３，４，５，６）的 ＴｉＯ２ 薄膜，用带有积分球的分光光度计测量的波长在６３３ｎｍ处的总背向散射。从测量的结果可以看出，ＴｉＯ２ 薄膜的总背向散射随着膜层厚度的增加在λ／４的偶数倍点增加，在λ／４的奇数倍点减小。这说明随着膜层厚度的增加薄膜表面的粗糙度除了基底本身的粗糙度在薄膜表面复现外，薄膜生长过程中的固有粗糙度也逐渐显现出来。因此，从总体上看，随着膜层厚度的增加薄膜界面粗糙度的互相关性会逐渐减弱。
为了进一步研究基底粗糙度对光学薄膜表面粗糙度以及界面互相关特性的影响，图３给出了三种表 面 均 方 根 粗 糙 度 分 别 为１．２２ｎｍ，２．８４ｎｍ，５．１３ｎｍ的基底上沉积的中心波长为６３３ｎｍ，光学厚度分别为nd＝mλ／４（m＝１，２，３，４，５）的１５个样片上测量的 ＴｉＯ２ 薄膜的总背向散射。从图中可以看出，随着薄膜厚度的增加，其互相关特性减弱，基底的表面粗糙度愈小，其互相关特性的变化越剧烈。特别是对于表面粗糙度最小的一组样片，当薄膜厚度逐渐增加时，其互相关特性的变化最为明显。这说明，在基底粗糙度较小的情况下，随着薄膜厚度的增加，薄膜生长过程中产生的固有粗糙度越容易体现出来。但是其总的背向散射仍然远低于粗糙度较高的基底上沉积的薄膜。即可以通过降低基底表面粗糙度的方法来降低薄膜的散射损耗，但是，其薄膜界面的互相关性会减弱。
图４所示为图３中基底粗糙度为２．８４ｎｍ的一组 数 据，另 外 一 组 是 在 表 面 均 方 根 粗 糙 度 为２．８２ｎｍ的基底上采用离子束辅助沉积技术沉积的不同厚度的 ＴｉＯ２ 薄膜的总背向散射测量值。从图中不仅可以得出与图３基本相同的结论外，还可以看出采用离子束辅助沉积的薄膜的互相关性随着膜层厚度的增加，其相关性的变化趋势明显弱于不用离子束辅助技术沉积的薄膜，即采用离子束辅助沉积技术的薄膜界面的相关性好于不用离子束辅助沉积的薄膜。这说明，采用离子束辅助沉积技术，可以有效地降低膜层生长过程中产生的固有粗糙度，使沉积的膜层更加致密，从而使薄膜的界面粗糙度较好地复现出基底的粗糙度轮廓。
５ 结 论
以矢量散射理论为基础，以总背向散射为评价指标，从理论和实验的角度分析和验证了光学薄膜界面互相关特性对薄膜光散射的影响，并用不同厚度的 ＴｉＯ２ 薄膜分别研究了薄膜的光学厚度、基底的表面粗糙度以及离子束辅助沉积技术等因素对光学薄膜界面互相关性的影响。
沉积在 Ｋ９玻璃基底上的 ＴｉＯ２ 薄膜的总背向散射随着膜层厚度的变化呈现出周期性变化的趋势，在完全相关模型下，这种周期性的变化与其反射率的变化一致，完全非相关模型则恰好相反；并且，总背向散射膜层随厚度的这种周期性变化从理论上来说不受膜层表面粗糙度参数的变化。沉积在粗糙度较大基底上的 ＴｉＯ２ 薄膜的界面粗糙度互相关性随着薄膜厚度的增加逐渐减弱；随着基底粗糙度的降低，ＴｉＯ２ 薄膜的界面相关性从强相关逐渐向弱相关变化，即基底表面越光滑其沉积的薄膜的界面互相关性越弱。在其他条件相同的情况下，采用离子束辅助沉积技术可以降低薄膜的表面粗糙度，增加薄膜的致密度，增强薄膜界面粗糙度的相关性。实验研究结果可为设计和制备高质量低散射损耗的薄膜元件提供有效的理论依据和实验数据。