摘要 深紫外（ＤＵＶ）全固态激光（ＤＰＬ）源，指输出波长短于２００ｎｍ 的固体激光，它易于实用化与精密化，是一种新型激光源。综述了它的历史、现状、发展及应用。

关键词 全固态激光；深紫外；ＫＢＢＦ晶体

１ 引 言

      深紫外（ＤＵＶ）全固态激光（ＤＰＬ）是指激光二极管（ＬＤ）抽运的固体激光，通过非线性光学晶体变频获得深紫外波段（波长小于２００ｎｍ）相干辐射的技术，特别是倍频（ＳＨＧ）效应产生 ＤＵＶ 激光具有实用化、精 密 化 特 点，非 常 适 合 ＤＵＶ 波 段 科 研 应用，是人们期待已久的新激光源，例如 Ｈ．Ｊ．Ｂｅｙ［１］认为２００ｎｍ 是固体激光的 ＤＵＶ 壁垒，其突破寄希望于新型非线性光学晶体的发现和多级光学非线性过程。

      ＤＵＶ 光源已有多年发展历史，如今非相干光源主要是同步辐射和气体放电两种，同步辐射的优势在于波段很宽（１～２００ｎｍ 以上），相对来说，能量分辨率 较 低 （１～５ ｍｅＶ），光 子 流 通 量 较 小 （１０１０ ～１０１２ｐｈｏｔｏｎ／ｓ），因是非相干光源，可聚焦光斑较大（３ｍｍ×０．５ ｍｍ），因而光子流密 度 不 高 ［１０１２ ～１０１４ｐｈｏｔｏｎ／（ｓ·ｃｍ２）］，其运转方式为皮秒脉冲。气体放电光源主要指氦放电灯，优点是连续波运转，简单而体积小，缺点是能量分辨率较低（１．２ｍｅＶ），光子流通量小（＜１０１４ｐｈｏｔｏｎ／ｓ）且波长单一（５８．５ｎｍ）。

       ＤＵＶ 相干光源首推准分子激光器，此种激光源自１９７４年实现横向放电激励以来，很快就走向市场，成为一代紫外／深紫外激光器主流，其中 ＡｒＦ和Ｆ２ 两种能产生 ＤＵＶ 相干辐射（波长分别为１９３ｎｍ和１５７ｎｍ），具有高平均功率（Ｗ～ｋＷ），高脉冲能量（ｍＪ～１００Ｊ），相对结构简单和电激励、效率高的优势，但由于横向气体放电运转，其光束质量差、稳定性也不好、可调谐范围很小，并且还有技术复杂、气体有毒、一次充气寿命有限等缺点，实用化与精密化较困难。通过气体高次谐波和四波混频技术产生的 ＤＵＶ 相干辐射，优点是波长较短（７０～２００ｎｍ，有短到２ｎｍ 的），但效率很低，输出能量很小，光束质量也不好，目前使用不多。ＤＵＶ 自由电子激光器是一种输出特性很好的新一代激光源，是同步辐射向相干输出发展的必然结果，其巨大优势在于可调范围很宽（可短到 Ｘ 光）且功率大，缺点是体积大、造价高，且目前技术尚不够成熟。例如自然线宽仅波长千分之一量级，其精密化调谐尚在研究中，短波运转技术也正在发展，还没有到提供应用阶段。表１列出 了 目 前 常 用 的 同 步 辐 射、气 体 放 电 光 源 与ＤＵＶＤＰＬ性能的比较，可以看出，ＤＵＶＤＰＬ 存在很大的优势：光子流通量和密度高几个量级，光谱分辨率 也 高，可 调 范 围 虽 不 如 同 步 辐 射，但 已 覆 盖３０ｎｍ以上。ＤＵＶＤＰＬ 全固化结构，体积小、效率高、光束质量好、稳定性好、寿命长，很容易实用化。ＤＵＶＤＰＬ连续调谐宽、谱线易压窄、低重复频率至高重复频率，均可运转，这些精密化性能非常适合ＤＵＶ 精密仪器使用，因此 ＤＵＶＤＰＬ 的出现可能推动 ＤＵＶ 先进仪器进入一个快速发展时代。

３ ＤＵＶＤＰＬ的突破

      通过固体的受激发射过程产生 ＤＵＶ 激光是很困难的，原因有二，其一是固态激光介质需光抽运激发，而抽运光波长必须短于激射波长；其二是激射波长越短，其抽运速率要求越高，这两点均难以实现。因此探索 ＤＵＶ 固态激光介质的 工 作 未 见 有 人 报道。而通过多级光学非线性过程产生 ＤＵＶ 相干辐射，虽然效率不高，但相对来说较为现实［１］。

      ２０世纪８０年代末，中国科学院陈创天研究群体［２］在相继发明 ＢＢＯ 晶体（偏硼酸钡）和 ＬＢＯ 晶体（三硼酸锂），可见／紫外非线性光学晶体之后，基于对硼酸盐体系材料结构与性能关系的多年研究，发明了 ＫＢＢＦ（氟硼酸铍钾）晶体，其短波吸收限和倍频可匹配波长近１５０ｎｍ，ＫＢＢＦ族晶体，是继 ＫＴＰ，ＢＢＯ，ＬＢＯ 之后的第４种可工业应用非线性光学晶体。

      １９９４年，Ｆ．Ｓｅｉｆｅｒｔ等［３］使用ＬＢＯ晶体通过和频（ＳＦＧ）过程实现了 ＤＵＶ 可调谐激光，但ＳＦＧ过程复杂难以实用化。Ｔ．Ｋａｓａｍａｔｓｕ等［４］研究了ＢＢＯ晶体和频产生１９３ｎｍ激光的技术，希望用于光刻机校准，但此种方法非但和频光路复杂，而且 ＢＢＯ 晶体工作于低温并寿命很短。１９９４年陈创天等［５］在香港科技大学使用皮秒脉冲光参量放大器（可调波段４２０～２０００ｎｍ），通过四次谐波过程（ＢＢＯ二倍频，ＫＢＢＦ四倍频），突破了２００ｎｍ深紫外壁垒，达到了１８４．７ｎｍ，如图１所示。实验证实了 ＫＢＢＦ晶体可倍频波长短（由图１可知，１μｍ 激光的六次谐波匹配角θＰＭ 仅６５．８８°）、不潮解、光损伤阈值高、接收角大等优点，也充分认识到该晶体层状结构，难于切割和生长大尺寸单晶对应用带来的困难。

       ＫＢＢＦ晶体属 Ｒ３２空间群，负单轴晶体，角度匹配产生 ＤＵＶ二次谐波，匹配角在５２．５°～９０°之间，范围不大，一块晶体就可能实现宽调谐［６］。目前ＫＢＢＦ晶体属 Ｒ３２空间群，负单轴晶体，角度匹配产生 ＤＵＶ二次谐波，匹配角在５２．５°～９０°之间，范围不大，一块晶体就可能实现宽调谐［６］。目前 ＫＢＢＦ ＫＢＢＦ晶体仅能生长出毫米量级厚度的单晶，其Ｚ轴垂直于生长平面，菲涅尔公式计算可知，短于４７０ｎｍ的基频光直接入射晶体生长面，达不到匹配角就会产生全反射，不 能 进 入 晶 体，即 是 倍 频 波 长 最 短 仅 能 达２３５ｎｍ，如图２所示。

      为此我们提出了多种专利技术克服 ＫＢＢＦ晶体不能按匹配角切割的难题［７～１０］，现已实施成功棱镜耦合专利，图３为棱镜耦合技术原理图。氟化钙棱镜按匹配角θＰＭ 切割，斜边与 ＫＢＢＦ晶体光胶（离子键合）耦合，这样通过棱镜入射到晶体内的宽波段基频光均能实现二倍频相位匹配，且出射光基波λω 与谐波λ２ω 自动分开，便于应用。图４为棱镜耦合 ＫＢＢＦ器件照片。图５是光栅耦合专利技术原理。光栅法具有非线性作用长度大的优点，适宜于长脉冲运转。

４ 多种 ＤＵＶＤＰＬ的研究

       变频激光器要获得应用，必须要有优良特性并且技术成熟的基频激光源，全固态激光技术发展至今，１μｍ 固定波长的 Ｎｄ离子激光和掺钛蓝宝石可调谐激光（０．６８～１μｍ）均很成熟，可作为瓦级以上实用化与精密化基频抽运源。Ｎｄ离子激光可通过ＫＢＢＦ六倍频产生强的１７７．３ｎｍ 激光，掺钛蓝宝石可通过 ＫＢＢＦ四倍频产生宽调谐 ＤＵＶ 激光。基于ＫＢＢＦ棱镜耦合技术，应用掺 Ｎｄ离子全固态激光和掺钛蓝宝石激光，研究了多种 ＤＵＶＤＰＬ，以支持各种应用仪器的需求。

      图６为１μｍ 激光六倍频产生光路原理，其中二倍频用非临界温度匹配 ＬＢＯ 晶体，以期实现无走离的高光束质量二次谐波和剩余基频光，配合高效高光束质量的三倍频产生，ＤＵＶ 光（又称真空紫外光）在大气中氧等气体吸收很严重，ＫＢＢＦ棱镜耦合器件和 ＤＵＶ 激光光路必须置于真空室或高纯氮等保护气氛中。

      使用声光调犙 的 Ｎｄ∶ＹＡＧＤＰＬ（脉宽～１００ｎｓ，重复频率～１０ｋＨｚ）作抽运源，实现了六次谐波稳定产生，超过３０ｍＷ，实用化的激光器照片见图７。

       使用 锁 模 Ｎｄ∶ＹＶＯ４ 激 光 研 究 了 皮 秒 脉 冲１７７．３ｎｍＤＰＬ，在８０ＭＨｚ高重复频率与约１０ｐｓ脉宽条件下，获得１２．９５ｍＷ 以上的平均功率输出，效率可达０．３７％，如图８所示。提高基频脉冲激光峰值功率可显著提高转换效率达１０％以上，如图９所示［１１］。

      用声光调犙ＬＢＯ 倍频的重复频率５３２ｎｍＤＰＬ（约１０ｋＨｚ，８０ｎｓ）抽运掺钛蓝宝石，产生近红外纳秒脉冲宽调谐钛宝石激光，用 ＢＢＯ 晶体倍频获得瓦级紫外高光束质量可调谐激光，再在充气室（高纯氮气）内进行 ＫＢＢＦ四倍频（如图１０所示），用两块棱镜耦合器件（不同棱镜切角）获得了纳秒脉冲 ＤＵＶ宽调谐激光，输出可超过２ｍＷ［１２］，图１１是二倍频紫外宽调谐 ＤＰＬ特性，图１２为调谐特性曲线。

      ＫＢＢＦ晶体光损伤阈值很高（大于２０ＧＷ／ｃｍ２），厚度在毫米级，很合适飞秒脉冲激光变频应用。我们用约１００ＭＨｚ，１００ｆｓ脉宽的高功率钛宝石激光研究了 ＫＢＢＦ晶体四次谐波产生性能，光路原理与图１０类似，二倍频也采用 ＢＢＯ 晶体，结果如图 １３所示，１９３．５ｎｍ 处超过１００ｍＷ，如图１４所示，调谐范围拓宽到１７０～２００ｎｍ 以上，１７０ｎｍ 处尚有４６μＷ以上有效输出［１３］。

５ ＤＵＶＤＰＬ的应用

       ＤＵＶＤＰＬ是全固态激光波长最短的一种，光子能量较大（～７ｅＶ），作为信息光电子应用光源，一般重 复 频 率 （～１０ ｋＨｚ）和 高 重 复 频 率 （～１００ＭＨｚ）运转，输出毫瓦级即可供探测仪器使用。我们和中国科学院物理研究所周兴江博士合作，利用皮秒脉冲高重复频率１７７．３ｎｍＤＰＬ高谱分辨和高光束质量特性，建造了一台 ＤＵＶＤＰＬ 高能量分辨角分辨光电子能谱仪，如图１５所示。能量分辨率达１２ ｍｅＶ［１４］（含 仪 器 谱 宽，下 同），比 气 体 放 电 （２０ｍｅＶ）和同步辐射（３０ｍｅＶ）高了数倍。使用这台谱仪研究高温超导材料，发现了一些新现象，例如发现Ｂｉ２２１２超导材料具有新的电子耦合方式［１５］和电子型ＮＣＣＯ超 导 体 色 散 扭 折 现 象［１６］，新 的 实 验 结 果提供了一些新的认识，如超导体能量和动量色散关系本征性认识［１７］和超导能隙和赝能隙的起源等［１８］。

      激光拉曼光谱探测信噪比比例于使用波长的４次方倒数，ＤＵＶＤＰＬ作光源将比１μｍ 激光抽运源提高信噪比３个量级。这对催化科学、光电材料和生物样品的研究无疑是个好消息。

      ＤＵＶ 波段的相干光源和应用仪器还有很多事情要做，发现新的晶体材料，发明新的 ＤＰＬ技术，扩展更短的波段，增大输出能力和实用化，精密化性能，拓展更多的应用等，如增加１７７．３ｎｍ ＤＰＬ光束偏振态 调 控 能 力 和 发 展 皮 秒 脉 冲 宽 调 谐 ＤＵＶＤＰＬ，用于探测凝聚态物质电子的能量、动量和自旋，可能对电子状态进行完整的描述；研制较大脉冲能量的 ＤＵＶＤＰＬ，有可能实现众多有机化合物的单光子吸收激发研究，高信噪比地质样品微量分析，若再用于自由电子激光的种子源，则可推动 ＤＵＶ自由电子激光倍频效应的研究和高相干水窗（２～５ｎｍ）Ｘ激光的产生。重复频率高光谱分辨（皮米量级）１９３ｎｍ ＤＰＬ 用于纳米光刻准分子激光种子源和光刻直写光源，对光刻技术将是一大改进，而将ＤＵＶＤＰＬ发展到数十瓦高平均功率，取代准分子激光曝光光源，发展能量光电子应用也不是不可期待的。ＤＵＶＤＰＬ技术和应用刚开始，物理、化学、材料、信息、资环和生命科学都提出了很多需求。